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  1. 內(nèi)蒙古嘧啶
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    內(nèi)蒙古嘧啶類超分子化合物的合成及結(jié)構(gòu)表:

    2019-12-04

    利用非共價(jià)鍵作用進(jìn)行超分子化合物的定向組裝是現(xiàn)今晶體工程研究的熱點(diǎn)之一。本論文基于含氮與含氧配體共合成了9個(gè)超分子化合物,由氫鍵(如強(qiáng)氫鍵O―H O,N―H O和弱氫鍵C―H O等)構(gòu)成的超分子合成子對(duì)構(gòu)建新型的超分子化合物晶體網(wǎng)絡(luò)起到了至關(guān)重要的作用。對(duì)化合物1-9進(jìn)行了元素分析、紅外光譜分析(IR)的表征。全文共分為五章: 第1章介紹了超分子化學(xué)及晶體工程的研究背景,重點(diǎn)介紹了氫鍵對(duì)超分子化合物的合成的影響。并在此基礎(chǔ)上提出了本論文的選題目的與意義,以及所取得的主要結(jié)果。 第二章介紹了反應(yīng)所使用的原料,以及進(jìn)行的表征和分別所使用的儀器介紹。 第三章利用2,6-二羥基苯甲酸配體與2-氨基嘧啶配體在室溫下合成的1個(gè)超分子化合物,對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)解析與表征。并探討了氫鍵及超分子合成子對(duì)其結(jié)構(gòu)的影響。合成的化合物是:[(C7H5O4-)·(C4H6N3+)](1) 第四章利用2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶配體與1,4-環(huán)己烷二甲酸和1,5-萘二磺酸配體在室溫條件下合成了2個(gè)新穎的超分子化合物[(C8H12O4)·(C6H9N3O2)2](2)[(C10H6O6S22-)·(C6H10N3+)2]·2H2O ((3) 并對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)解析及表征。并討論了氫鍵及超分子合成子對(duì)其結(jié)構(gòu)的影響。內(nèi)蒙古嘧啶并在最后對(duì)這一章研究的內(nèi)容進(jìn)行了總結(jié)。 第五章利用2,4,6-三氨基嘧啶配體與多種有機(jī)酸配體在室溫條件下合成6個(gè)新穎的超分子化合物,它們的結(jié)構(gòu)如下:[(C8H2I3NO42-)·(C4H9N52+)]·2H2O (4)[(C5H6O42-)2·(C4H9N52+)2]·3H2O (5)[(C8H4NO6-)·(C4H8N5+)]·H2O內(nèi)蒙古氨基嘧啶 (6)[(C8H2Br2O42-)·(C4H8N5+)2]·2H2O (7)[(C10H6O6S22-)·(C4H8N5+)2](8)[(C7H5O4-)·(C4H8N5+)]·2H2O (9) 并對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)解析及表征。并討論了氫鍵及超分子合成子對(duì)其結(jié)構(gòu)的影響。并在最后對(duì)這一章研究的內(nèi)容進(jìn)行了總結(jié)。

    通過(guò)查閱文獻(xiàn)了解了高鐵酸鉀的制備方法以及不同領(lǐng)域的應(yīng)用,尤其在水處理方面發(fā)揮了巨大作用;同時(shí)它與有機(jī)污染物的反應(yīng)存在著不同的反應(yīng)歷程,遵循1e或2e的轉(zhuǎn)移機(jī)制。本文以高鐵酸鉀(K_2FeO_4)作為氧化劑,在堿性條件下采用分光光度法分別對(duì)有機(jī)還原劑乙二醇、丙二醇、2-氨基吡啶、2-氨基嘧啶、加巴噴丁進(jìn)行了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及機(jī)理的研究。根據(jù)不同還原劑濃度[Reductant]、[OH-]、離子強(qiáng)度I對(duì)氧化還原反應(yīng)體系中表觀速率常數(shù)kobs的影響,因此得出了可能的反應(yīng)機(jī)理,并進(jìn)行一系列公式推導(dǎo),得出反應(yīng)速率方程,求出了不同溫度下慢反應(yīng)的速率常數(shù)、內(nèi)蒙古嘧啶活化能Ea和298.2K時(shí)的活化參數(shù)ΔH≠和ΔS≠,并解釋了實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。內(nèi)蒙古玉嘧磺胺本文研究發(fā)現(xiàn),在準(zhǔn)一級(jí)條件下,K_2FeO_4與還原劑的反應(yīng),kobs隨著還原劑濃度的增加而增大,對(duì)氧化劑和還原劑均為一級(jí);增加溶液中[OH-],kobs的值降低,結(jié)果表明對(duì)OH-是負(fù)分?jǐn)?shù)級(jí),證明在慢反應(yīng)開(kāi)始之前有一個(gè)生成OH-的反應(yīng);kobs隨著離子強(qiáng)度的改變沒(méi)有明顯變化,因此鹽效應(yīng)不顯著。同時(shí),在本實(shí)驗(yàn)環(huán)境下Fe O42-發(fā)生水解形成強(qiáng)氧化性的HFe O4-,HFeO4-更容易和還原劑產(chǎn)生絡(luò)合物,具備極高的活性,因此我們將HFe O4-作為反應(yīng)體系的活性中心。并且我們通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)變化和反應(yīng)歷程的推導(dǎo)驗(yàn)證了這一結(jié)論。文中對(duì)K_2FeO_4與有機(jī)物的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的探討,讓我們對(duì)其的理論研究有了更深的了解,內(nèi)蒙古嘧啶可能的反應(yīng)機(jī)理使其在有機(jī)氧化合成的應(yīng)用方面提供了更廣泛的領(lǐng)域,最重要的是為環(huán)境污染治理方面提供了理論數(shù)據(jù),提高降解污染物的效率。

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